Als aartsbisschop
Bijna een jaar na de dood van Theobald stond de zee van Canterbury leeg. Thomas was op de hoogte van de bedoeling van de koning en probeerde hem ervan te weerhouden door te waarschuwen wat er zou gebeuren. Henry hield vol en Thomas werd gekozen. Eenmaal ingewijd, veranderde Thomas zowel zijn kijk als zijn manier van leven. Hij werd vroom en sober en omarmde het integrale programma van het pausdom en zijn kerkelijk recht. Deze spectaculaire verandering heeft historici in de war gebracht en er zijn verschillende verklaringen geprobeerd: dat Thomas bedwelmd was door zijn ambitie om te domineren of dat hij zich, zoals voorheen, in een rol wierp die hij had afgesproken om te spelen. Het is eenvoudiger te veronderstellen dat hij eindelijk de spirituele verplichtingen aanvaardde die hij als kanselier had genegeerd en zijn vermengde energie, karakterkracht, onstuimigheid en uiterlijk vertoon in een nieuw kanaal had veranderd. Tot grote ongenoegen van Henry nam hij onmiddellijk ontslag als bondskanselier, maar klampte zich vast aan de aartsdiaken totdat hij door de koning gedwongen werd af te treden.
Henry was sinds augustus 1158 in Normandië en bij zijn terugkeer in januari 1163 begon Thomas de strijd door zich te verzetten tegen een belastingvoorstel en een vooraanstaande baron te excommuniceren. Ernstiger was zijn houding ten aanzien van 'criminele griffiers'. In West-Europa hadden beklaagde geestelijken lange tijd het voorrecht gehad om voor de bisschop terecht te staan in plaats van voor seculiere rechtbanken en ontvingen gewoonlijk mildere straffen dan lekenrechtbanken zouden beoordelen. In Engeland was dit vóór de Normandische verovering nog steeds de gewoonte. Als ze schuldig werden bevonden aan een kerkelijke rechtbank, konden geestelijken worden vernederd of verbannen, maar waren ze niet vatbaar voor dood of verminking. Zestig jaar na de Normandische verovering is er weinig vernomen van de administratieve misdaad of de bestraffing ervan, terwijl op het continent de Gregoriaanse hervormers de neiging hadden om het alleenrecht van de kerk te benadrukken om te proberen griffiers in grote orden te straffen. Het standpunt van Thomas, dat een schuldige bediende door de bisschop zou kunnen worden vernederd en gestraft, maar niet opnieuw door lekengezag mag worden gestraft - 'niet tweemaal voor dezelfde fout' - was canoniek betwistbaar en had uiteindelijk de overhand. Henry's bewering dat de administratieve misdaad wijdverbreid was en dat deze werd aangemoedigd door het ontbreken van drastische sancties, beveelt moderne lezers aan als een eerlijke. Maar men moet niet vergeten dat de motieven van de koning eerder autoritair en administratief waren dan verlicht. Desalniettemin zou men kunnen denken dat Thomas op dit punt onverstandig was in zijn rigide standpunt.
De kwestie werd samengevoegd in een raad in Westminster (oktober 1163), maar de crisis kwam in Clarendon (Wiltshire, januari 1164), toen de koning een wereldwijde instemming eiste voor alle traditionele koninklijke rechten, teruggebracht tot schrijven onder 16 hoofden en bekend als de Grondwetten van Clarendon. Deze maakten gebruik van het recht van de koning om criminele griffiers te straffen, verboden de excommunicatie van koninklijke ambtenaren en beroepen op Rome, en gaven de koning de inkomsten van vacature en de macht om de bisschoppelijke verkiezingen te beïnvloeden. Henry had het recht te zeggen dat deze rechten door Henry I waren uitgeoefend, maar Thomas had ook het recht om te beweren dat ze in strijd waren met de kerkelijke wetgeving. Thomas, nadat hij de grondwetten van Clarendon mondeling had aanvaard, trok zijn instemming in en deed een beroep op de paus, vervolgens in Frankrijk, die hem steunde terwijl hij de snelle actie afkeurde.
Ruzie met Henry
De goede betrekkingen tussen Thomas en Henry waren nu ten einde; de aartsbisschop werd door de koning berecht wegens een feodale verplichting. Op het Concilie van Northampton (6–13 oktober 1164) was het duidelijk dat Henry van plan was om de aartsbisschop te ruïneren en gevangen te zetten of het ontslag te forceren. Hierin werd hij aangemoedigd door enkele van de bisschoppen, waaronder Gilbert Foliot, bisschop van Londen. Thomas vluchtte in vermomming en zocht zijn toevlucht bij Louis VII van Frankrijk. Paus Alexander III ontving hem met eer, maar aarzelde om resoluut in zijn voordeel te handelen uit angst dat hij Henry in de armen van de Heilige Roomse keizer Frederik I en zijn antipaus Paschal III zou werpen.
Thomas ballingschap duurde zes jaar (2 november 1164 - 2 december 1170). Hij kreeg gezelschap van veel van zijn vooraanstaande huishoudens en leefde ascetisch, eerst in de abdij van Pontigny en vervolgens, toen Henry de monniken bedreigde, in een abdij bij Sens. Henry had ondertussen de eigendommen van de aartsbisschop en zijn aanhangers in beslag genomen en had al zijn naaste verbannen familieleden. In de daaropvolgende jaren werden verschillende mislukte pogingen tot verzoening ondernomen, maar nieuwe vijandige daden van de koning en verklaringen van excommunicatie die door Thomas naar zijn tegenstanders werden geslingerd, verbitterden de strijd.
De bisschoppen waren verdeeld, maar een meerderheid van hen, onder leiding van Foliot, stond Thomas vijandig of aarzelde om hem te steunen. Pauselijke legaten probeerden meer dan eens te bemiddelen, en de koning en de aartsbisschop kwamen in 1169 samen in Montmirail, alleen om te scheiden van woede. Thomas wantrouwde de koning en werd op zijn beurt door hem gehaat. In hetzelfde jaar voegde Henry aanvullingen toe op de Constituties van Clarendon, waardoor Engeland zich praktisch terugtrok uit de pauselijke gehoorzaamheid. Uiteindelijk, in 1170, liet hij zijn oudste zoon door de aartsbisschop van York, Beckets oude rivaal, tot medekoning kronen.
Dit was een flagrante schending van het pauselijk verbod en van het onheuglijke recht van Canterbury om de koning te kronen. Thomas, gevolgd door de paus, excommuniceerde alle verantwoordelijken. Henry, uit vrees voor een verbod voor Engeland, ontmoette Thomas in Fréteval (22 juli) en er werd afgesproken dat Thomas naar Canterbury zou terugkeren en al het bezit van zijn zeehond zou terugkrijgen. Geen van de partijen trok zich terug uit zijn standpunt over de grondwetten van Clarendon, die bij deze gelegenheid niet werden genoemd. Dit concordaat met een "open einde" is een onverklaarbare gebeurtenis gebleven. Thomas keerde terug naar Canterbury (2 december) en werd met enthousiasme ontvangen, maar met verdere excommunicatie van de vijandige koninklijke dienaren, weigering om de excommunicatie van Roger van York en Foliot op te heffen, en zijn bereidwillige aanvaarding van tumultueuze bijval door de menigte woedend Henry in Normandië.
